Сначала он живёт в замке Вомюрье у герцога де Люина, потом, в поисках уединения, переселяется в загородный Пор-Рояль. Он совершенно прекращает занятия наукой как греховные. Несмотря на суровый режим, которого придерживались отшельники Пор-Рояля, Паскаль чувствует значительное улучшение своего здоровья и переживает духовный подъём. Отныне он становится апологетом янсенизма и отдаёт все силы литературе, направив своё перо на защиту «вечных ценностей». Совершает паломничество по парижским церквям (он обошёл их все). Готовит для «малых школ» янсенистов учебник «Элементы геометрии» с приложениями «О математическом уме» и «Искусство убеждать».
«Письма к провинциалу»
Духовным лидером Пор-Рояля был один из самых образованных людей того времени — доктор Сорбонны Антуан Арно. По его просьбе Паскаль включается в полемику янсенистов с иезуитами и создаёт «Письма к провинциалу» — блестящий образец французской литературы, содержащий яростную критику ордена и пропаганду моральных ценностей, излагаемых в духе рационализма. Начав с обсуждения догматических расхождений между янсенистами и иезуитами, Паскаль перешёл к осуждению моральной теологии последних. Не допуская перехода на личности (большая часть отцов ордена вела безупречную жизнь), он порицал казуистику иезуитов, ведущую, по его мнению, к падению нравственности человека.
«Письма» были опубликованы в 1656—1657 годах под псевдонимом и вызвали немалый скандал. Паскаль рисковал попасть в Бастилию, ему пришлось некоторое время скрываться, он часто менял места своего пребывания и жил под чужим именем. Вольтер писал: «Делались попытки самыми различными способами показать иезуитов отвратительными; Паскаль сделал больше: он показал их смешными».